同位素地球化学有助于示踪物质源区以及地质过程。钨(W)同位素组成的变化包括质量相关分馏和非质量相关分馏(同位素异常),其中W同位素异常可以制约地球早期分异、后期增生以及核幔相互作用等过程;稳定W同位素可以示踪不同地球化学储库中的W循环。本文主要基于W同位素的非质量相关和质量相关分馏过程开展研究。W同位素异常测试方法有MC-ICP-MS和N-TIMS两种质谱分析方式。本文开发了 N-TIMS测试W同位素异常的分析方法,并与MC-ICP-MS测试对比分析不同质谱对W同位素异常测试的差异。本文通过实时在线获得氧同位素组成的方法,有效地扣除了氧化物的影响;同时通过优化杯结构,样品单次测量的时selleck NMR间缩短至4小时之内,测试效率得到了显著提高。W同位素异常分析的长期测试精度通常优于5 ppm,可用于识别硅酸盐样品中W同位素组成的微小变化。MC-ICGefitinib-based PROTAC 3分子量P-MS与N-TIMS的测试结果在误差范围内一致。此外,本文探讨了 W分析测试过程中的183W非质量相关效应的来源与影响,发现183W校正效果对MC-ICP-MS更明显,可能反映了 MC-ICP-MS和N-TIMS测试上样量的差异。太古代幔源样品普遍存在W同位素异常,本文通过分析南非Kaapvaal克拉通3.54 Ga到3.27 Ga和华北克拉通3.8 Ga到2.5 Ga岩石样品中的W同位素组成来探究W同位素异常与时间和空间的演化关系。结果发现,华北克拉通3.8 Ga样品具有显著的182W正异常,而3.4 Ga之后的年轻样品中没有182W正异常。南非Kaapvaal克拉通3.54 Ga到3.27 Ga的样品中均没有发现182W异常。结合前人关于古老幔源岩石的研究,可以发现太古代地幔W同位素在时间和区域上存在差异,可能指示了地幔对流或板块构造等过程在时间和区域上的差异。随着板块构造运动以及区域性的地幔对流,地幔不均一的混合速率也不一致,形成了不同古老克拉通地幔的W同位素差异;但地幔整体上逐渐均一化,之后形成的大多数地幔来源的岩石具有与现代地幔一致的W同位素组成。随着质谱技术的发展,稳定W同位素也可以作为一种新的潜在的同位素指标来研究不同过程(高温和低温)以及地球不同储层之间的W循环。本文主要开发了 MC-ICP-MS测定稳定W同位素的新技术,使用双稀释剂(180W-183W)进行校正,并系统全面地分析了影响W同位素测量的干扰因素。结果发现当纯化后的样品溶液中的Hf/W≤3 × 10-4,Ta/W≤ 1,Os/W≤0.06,Ce/W≤0.0075,Nd/W≤2以及Sm/W≤ 5时,这些潜在的干扰元素对W同位素测试没有显著的影响。纯W标准溶液(NIST SRM 3163,Alfa Aesar W)和 USGS 参考物质 NOD-A-1 的δ186/184W值的长期外部精度优于±0.024‰(2SD)。本文还获得了最小上样量为5 ng的高精度W同位素分析精度,精度为0.026‰(2SD),可用于分析W含量极低的样品。USGS 岩石学标样(AGV-2、BCR-2、BHVO-2、GSP-2、RGM-1、SDC-1、NOD-A-1和NOD-P-1)经重复测量得到的δ186/184W值为0.017‰～0.144‰。本文首次报道了两种钨矿矿物(白钨矿和黑钨矿)国际标样的W同位素组成。白钨矿的W同位素组成与地幔值在fine-needle aspiration biopsy误差范围内一致,且相对于黑钨矿偏重0.04‰。钨矿中的W同位素差异可能反映了两者晶体结构的差异,具有四面体配位的白钨矿比具有八面体配位的黑钨矿更容易结合重W同位素。福建行洛坑矿床的黑钨矿和白钨矿样品与国际标样表现出类似的特征,白钨矿样品平均值相对于黑钨矿W同位素组成也整体偏重0.04‰。此外,白钨矿与黑钨矿样品的平均值均落在相应的国际矿物标样值误差范围内,表明黑钨矿和白钨矿本身可能是相对均一的,可以作为W在地球化学循环过程中的一个端元。不同岩性岩石和钨矿矿物中稳定W同位素组成的变化使W同位素成为研究地质储库中W循环的潜在地球化学指标。