近年来,我国环境形势严峻,污染事件频发,非绿色化学品的使用严重加剧了环境污染。因此,迫切需要开发高效、优质、清洁的化学物质,来满足人们日益增长的需求。绿色化学品的使用能够有效避免生态环境污染、缓解我国资源短缺和推动我国资源可持续发展进程,具有重要的环境、经济和社会意义。双氧水(H_2O_2),由于其分解产物只有水和氧气,不会对环境造成二次污染,是一种环境友好型氧化剂。传统的H_2O_2生产方法(如蒽醌法、氢气氧气直接合成法等)污染严重、能耗大、存储和运输困难,为了改变这种不利的发展模式,研究学者致力于将H_2O_2生产绿色化。基于光催化材料的氧还原反应可以实现H_2O_2的高效、优质、清洁生产。其中,石墨化氮化碳(g-C_3N_4)因其具有合适的能带结构、安全无毒、前驱体丰富易得、化学性质稳定等优势受到研究学者的广泛关注。然而,目前g-C_3N_4仍局限于可见光利用率低、比表面积小、电子-空穴易复合等问题,限制了其在实际生产中的应用。研究表明,表面Liraglutide化学结构修饰能够显著提高g-C_3N_4的光催化性能,因此,本论文针对以上问题,提出硼(B)及碳材料修饰g-C_3N_4,探究复合材料的化学组成、形貌特征、光学特性等对光催化产H_2O_2活性的影响,主要研究内容如下:(1)B掺杂g-C_3N_4光催化产H_2O_2性能研究:以B_2O_3和三聚氰胺为原料,N_2条件下通过热聚合成功制备了B掺杂的g-C_3N_4(BCN)。研究结果表明,B掺杂g-C_3N_4光催化生成H_2O_2受B_2O_3使用量、溶液p H、气体条件和牺牲剂等因素影响。当B_2O_3使用量为2.5 g,p H=3,氧流量0.1L/min及1 ml异丙醇存在下,B掺杂g-C_3N_4光催化生成H_2O_2的量是g-C_3N_4的2倍,最高可达352.6μmol/L,效果最优。紫外-可见漫反射表明,B掺杂没有导致明显的吸收边红移,但紫外区吸光能力显著提高,能够为光催化产H_2O_2提供更多能量。氮气吸脱附曲线显示B掺杂g-C_3N_4比表面积较g-C_3N_4显著提高,是单纯g-C_3N_4的1.58倍,达到24.47 m~2/g,有利于为光催化氧还原产H_2O_2提供更多反应位点。通过XPS表明B掺杂促使g-C_3N_4形成了氮空位,有效抑制了光生载流子复合,加速电子-空穴对的分离转移。B掺杂g-C_3N_4光电流大约是g-C_3N_4的1.68倍,B掺杂的g-C_3N_4电荷转移电阻(R_(ct))小于g-C_3N_4,进一步说明B的引入可有效促进电荷分离及向催化剂表面迁移,与XPS分析结果一致。对比光照下B掺杂g-C_3N_4及g-C_3N_4的电子顺磁共振谱图发现,B存在引起的电子空穴更高的分离效率促使产生更强的超氧自由基(·O_2~—)信号,说明B掺杂g-C_3N_4光催化产H_2O_获悉更多2的主要路径为两步单电子氧还原。(2)B及碳量子点共修饰强化g-C_3N_4光催化产H_2O_2性能研究:以柠檬酸和硫脲为原料,通过160℃,4小时水热制备碳量子点,将其与B掺杂g-C_3N_4黑暗条件下连续搅拌过夜,制备B及碳量子点共修饰g-C_3N_4(CBCN)。研究表明,当碳量子点负载量为4 ml时,p H=3时,B及碳量子点共修饰g-C_3N_4光催化产H_2O_2效率最高,达到505.2μmol/L,是g-C_3N_4的2.8倍,B掺杂g-C_3N_4的1.5倍。碳量子点负载后,B及碳量子点共修饰g-C_3N_4的吸收边发生了的红移,从470 nm红Anti-human T lymphocyte immunoglobulin移至540 nm,显著提高了对可见光的利用效率。氮气吸脱附曲线显示B及碳量子点共掺杂g-C_3N_4的比表面积为26.56 m~2/g,是g-C_3N_4的1.72倍,比表面积的增加有利于光子吸收并为氧还原反应提供更多的活性位点。通过XPS分析表明,B及碳量子点共修饰g-C_3N_4结构中硫或硫氧化物的存在,将诱导更高的电荷密度,从而促进更高的电荷分离效率。B及碳量子点共修饰g-C_3N_4光电流值比CN高近4倍,电荷转移电阻(R_(ct))小于B掺杂g-C_3N_4和g-C_3N_4,进一步说明B及碳量子点共掺杂可以促进g-C_3N_4的光生电荷更快迁移,验证了XPS的结论。以罗丹明B为探针,通过自由基捕获实验发现反应过程中超氧自由基(·O_2~—)为主要活性物质,说明光催化H_2O_2为连续两电子氧还原过程。考察了光催化生成H_2O_2的原位应用,对罗丹明B及对硝基苯酚进行紫外光下降解,结果表明,g-C_3N_4、B掺杂g-C_3N_4和B及碳量子点共修饰g-C_3N_4三种反应体系产生的H_2O_2均对污染物有一定的降解效果,且B及碳量子点共修饰g-C_3N_4由于H_2O_2产量最高,对两种污染物的降解效率优于其他两种体系。(3)废弃生物质资源化利用增强g-C_3N_4光催化产H_2O_2性能研究:以玉米秸秆为原料,利用水热法制备碳量子点。为给生物质碳量子点提供更多负载位点,通过高温煅烧制备比表面积更高的g-C_3N_4纳米片(n CN)。将生物质碳量子点置于g-C_3N_4纳米片分散液中浸渍过夜,制备生物质碳量子点修饰g-C_3N_4纳米片(Cn CN)。当碳量子点加入量为1 ml,p H=3,氧流量0.1 L/min及1ml异丙醇存在下,生物质碳量子点修饰g-C_3N_4光催化产H_2O_2效率最高,为474.5μmol/L,是g-C_3N_4纳米片的1.3倍。紫外-可见漫反射发现生物质碳量子点修饰没有导致明显的吸收边移动,说明太阳光利用率不是影响H_2O_2生成的主要因素。氮气吸脱附曲线显示生物质碳量子点修饰g-C_3N_4纳米片为85.53 m~2/g,是g-C_3N_4纳米片的0.68倍,尽管生物质碳量子点的存在覆盖了g-C_3N_4纳米片表面的部分孔道,但和第三章单纯的g-C_3N_4相比,比表面积仍提高了5.5倍,利于为氧还原提供更多反应位点。通过检测光电流和阻抗发现生物质碳量子点修饰g-C_3N_4光电流是g-C_3N_4纳米片光电流的1.5倍,电荷转移电阻(R_(ct))最小,有效抑制光生载流子的复合,证明了生物质碳量子点修饰能够明显促进光催化性能提高。通过自由基捕获实验和电子顺磁共振表明生物质碳量子点修饰g-C_3N_4光催化过程中主要活性物质为超氧自由基(·O_2~—),反应为连续两电子氧还原途径。